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我院在非贵金属金属玻璃实现高效电化学固氮方面取得研究进展

发布时间:2025-08-30文章来源: 浏览次数:

近期,我院张永政教授团队在国际知名学术期刊Advanced Functional Materials上发表非贵金属金属玻璃实现高效电化学固氮的研究论文金属玻璃(MGs)具有无序的原子排列结构,是一种比晶体材料更偏离平衡状态的亚稳态材料。大量的低配位表面原子和高度可调的成分,使金属玻璃成为催化应用的有前途的候选材料。其中,铁基金属玻璃成本低廉、环保、合成简便且还原性良好,非常适合用于电催化析氧反应、废水净化和能量转换等应用。然而,关于铁基金属网状结构催化剂在NRR中的研究仍然较少。此外,大多数已报道的NRR催化剂都存在活性位点密度低、氮气吸附强度不足或受HER强烈竞争的影响等问题。通过利用金属玻璃的无序结构,就有可能克服这些限制。金属玻璃的局部电子结构能够持续进行调制,从而有助于形成具有定制吸附性能的活性位点,以适应N2分子的吸附。更重要的是,其成分设计的内在灵活性使得能够有策略地添加元素,进一步调节活性金属的d带中心,从而提高选择性和效率。

曲阜师范大学张永政教授与中国科学院物理研究所白海洋教授、鲁振教授合作,提出了一种基于Fe76Si8B13Nb3金属玻璃(MG-FeSiBNb)催化剂的创新设计策略,该催化剂具有独特的无定形结构以及内在的纳米级成分不均匀性。在0.1 M Na2SO4溶液中实现了92.1 μg h-1 mg-1cat.高氨产率。扩展的X射线吸收精细结构分析表明,MG-FeSiBNb提供了丰富的不饱和配位位点,增强对N2的吸附能力。此外,电子结构表征和密度泛函理论计算表明,将SiBNb原子掺入铁基基质中能够精确地调整局部电子环境,有效地将Fed带中心向费米能级移动。这种电子调制提高了电子转移效率,从而促进了*NH2*NH3的氢化。这项工作不仅提供了一种高性能的NRR催化剂,而且还提供了一种适用于传统晶体系统之外的可持续电催化的一般性策略。

该项研究成果以High-efficiency electrochemical nitrogen fixation by noble-metal-free metallic glasses为题,发表在学术期刊Advanced Functional Materials上。曲阜师范大学陈雪硕士与中国科学院物理研究所彭心洁博士为共同第一作者,曲阜师范大学张永政教授以及中国科学院物理研究所白海洋教授、鲁振教授为本研究工作的共同通讯作者。本项研究受到了来自国家自然科学基金、国家重点研发项目、山东省自然科学基金项目的资助。

文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202503400

1.(a) MG-FeSiBNb(b) C-FeSiBNbHRTEM图像。图中插图展示了相应的选区电子衍射(SAED)图谱。(c) MG-FeSiBNbFe金属箔、FeSi2C-FeSiBNb Fe KXANES光谱。(c) MG-FeSiBNb的傅里叶变换EXAFS光谱(Fe金属箔、FeSi2C-FeSiBNb进行对比)



供稿审核:刘广强

编辑审核:王文志

终审:满忠晓




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